ГОСТ Р 50089-2003

ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ

ОПРЕДЕЛЕНИЕ ДОЛГОВРЕМЕННОЙ УСТОЙЧИВОСТИ
ОТВЕРЖДЕННЫХ ВЫСОКОАКТИВНЫХ ОТХОДОВ
К АЛЬФА-ИЗЛУЧЕНИЮ

ГОССТАНДАРТ РОССИИ
МОСКВА

Предисловие

1 РАЗРАБОТАН И ВНЕСЕН ФГУП Всероссийским научно-исследовательским институтом неорганических материалов им. академика А.А. Бочвара

2 ПРИНЯТ И ВВЕДЕН В ДЕЙСТВИЕ Постановлением Госстандарта России от 30 октября 2003 г. № 306-ст

3 ВЗАМЕН ГОСТ Р 50089-92

СОДЕРЖАНИЕ

ОТХОДЫ РАДИОАКТИВНЫЕ

Определение долговременной устойчивости
отвержденных высокоактивных отходов к альфа-излучению

Дата введения 2004-07-01

1 Область применения

Настоящий стандарт устанавливает метод определения долговременной устойчивости промышленных отвержденных высокоактивных отходов (далее - отвержденных отходов) к альфа-излучению.

2 Нормативные ссылки

В настоящем стандарте использованы ссылки на следующие стандарты:

ГОСТ 2211-65 (ИСО 5018-83) Огнеупоры и огнеупорное сырье. Методы определения плотности

ГОСТ 2409-95 (ИСО 5017-88) Огнеупоры. Метод определения кажущейся плотности, открытой и общей пористости, водопоглощения

ГОСТ 2768-84 Ацетон технический. Технические условия

ГОСТ 18300-87 Спирт этиловый ректификованный технический. Технические условия

ГОСТ Р 8.563-96 Государственная система обеспечения единства измерений. Методики выполнения измерений

ГОСТ Р 50926-96 Отходы высокоактивные отвержденные. Общие технические требования

ГОСТ Р 50996-96 Сбор, хранение, переработка и захоронение радиоактивных отходов. Термины и определения

ГОСТ Р 52126-2003 Отходы радиоактивные. Определение химической устойчивости отвержденных высокоактивных отходов методом длительного выщелачивания

3 Определения

В настоящем стандарте применяются термины по ГОСТ Р 50996, а также следующий термин с соответствующим определением:

запасенная энергия: Увеличение энергосодержания решетки твердого тела под воздействием альфа-излучения.

4 Сущность метода

4.1 Для прогнозирования изменений свойств отвержденных отходов необходимо смоделировать процессы, которые будут происходить в них при хранении не менее 10000 лет.

4.2 В процессе испытаний исследуют образцы отходов, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.

Перед началом хранения определяют плотность, скорость выщелачивания, структуру и механические свойства испытуемых образцов и контрольных образцов.

4.3 Образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы необходимо хранить при комнатной температуре в емкостях с плотно закрытой крышкой в течение времени, достаточного для получения образцами, содержащими альфа-излучатели, необходимой расчетной дозы альфа-излучения (не менее одного года). Для специальных целей допускается хранение при других температурах. При хранении образцов более одного года свойства, указанные в 4.2, определяют не реже одного раза в год в течение периода хранения. При необходимости для образцов, содержащих альфа-излучатели, исследуют выделение гелия.

4.4 После хранения образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов проводят определения тех же свойств, что и перед хранением. Для образцов, содержащих альфа-излучатели, также определяют запасенную энергию.

4.5 Сравнивают значения параметров, полученных для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов. Если свойства по отношению к альфа-излучению не изменились, образцы считают радиационно-стойкими.

5 Средства измерений

Для проведения испытаний необходимо использовать методики, аттестованные в установленном порядке в соответствии с ГОСТ 8.563.

Атомно-абсорбционный спектрометр для анализа контактного раствора, диапазон измерений 0,1 - 1000 мг, предел допускаемой погрешности измерения не более 1 %.

Спектрометры для определения изотопного состава радионуклидов с пределом допускаемой погрешности не более 30 %.

Структурную целостность образца определяют рентгено-фазовым дифрактометрическим методом на дифрактометре (погрешность измерений составляет 0,1 - 0,5 %) и сканирующем электронном микроскопе.

Кондуктометр для измерения удельной электропроводимости дистиллированной воды, диапазон измерений 0,1 - 90 мкСм/см, предел допускаемой погрешности не более 1 %.

рН-метр с диапазоном измерений 0 - 14 рН, погрешность измерения не более 0,01 рН.

Удельную поверхность дробленого образца определяют методом тепловой десорбции азота по изотермам сорбции-десорбции азота. Предельно допустимая погрешность измерения не должна превышать 5 %.

Термопара для определения температуры, работающая в интервале температур 20 - 900 °С, погрешность измерения 3 °С.

Пипеточный дозатор для определения объема контактной воды, диапазон измерений 0 - 10 см³, погрешность измерения не более 1 см³.

Весы аналитические для измерения массы образца с диапазоном измерений 0,001 - 200 г, погрешность взвешивания 0,1 мг.

Штангенциркуль для измерения линейных размеров монолитного образца, диапазон измерений 0 - 150 мм, погрешность измерения не более 1 мкм.

6 Порядок подготовки к проведению испытаний

6.1 Подготовка образцов

6.1.1 Для проведения испытаний используют образцы, содержащие альфа-излучатели, и контрольные образцы.

Образцы должны быть изготовлены по технологии, максимально приближенной к соответствующему технологическому процессу отверждения.

В процессе получения в образцы отходов вводят короткоживущие альфа-активные радионуклиды (Pu²³⁸, Am²⁴¹, Cm²⁴², Cm²⁴⁴) и стабильные нуклиды, моделирующие продукты деления. Концентрация введенных короткоживущих альфа-нуклидов должна быть такой, чтобы количество альфа-распадов (доза альфа-облучения) соответствовало расчетному количеству альфа-распадов реальных прототипов исследуемых образцов.

В этих условиях один год хранения будет соответствовать значительно более длительному времени реального хранения.

6.1.2 До начала испытаний образцы необходимо промыть от возможных механических загрязнений погружением в промывочный раствор на 5 - 7 с (ацетон по ГОСТ 2768 или спирт по ГОСТ 18300), химически не взаимодействующий с материалом образцов.

6.1.3 Химический состав образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов должен быть максимально приближен к химическому составу отвержденных отходов. Для того, чтобы отклонение в химическом составе было минимальным при выбранной дозе альфа-излучения, к имитирующим отходам необходимо добавить кюрий и америций (атом на атом) вместо других актинидов и редкоземельных элементов.

Вместо урана (в первую очередь) или церия и, при необходимости, других редкоземельных элементов в имитирующие отходы вводится Pu²³⁸.

Для сравнения должны быть приготовлены контрольные образцы.

6.2 Доза облучения

Дозу облучения определяет количество альфа-распадов, происходящих при распаде альфа-излучателей (Pu, Am) в промышленных отходах при длительном хранении или захоронении.

Концентрацию короткоживущих альфа-нуклидов, вводимых в образцы отходов, рассчитывают в зависимости от удельной альфа-активности исследуемых отвержденных образцов и периода полураспада короткоживуших альфа-активных радионуклидов (энергия альфа-излучения), вводимых в образцы.

Продолжительность хранения твердого материала, имитирующего реальные отвержденные отходы, определяют в зависимости от расчетной поглощенной дозы и количества альфа-нуклидов в исходном образце.

6.3 Выбор нуклида

6.3.1 Для метки необходимо применять плутоний (Pu²³⁸), америций (Am²⁴¹) и кюрий (Cm²⁴² и Cm²⁴⁴).

Выбор нуклида зависит от заданной дозы альфа-излучения, периода полураспада (соответственно энергии излучения) и количества необходимого нуклида.

В таблице 1 приведены характеристики применяемых альфа-нуклидов.

Таблица 1

6.3.2 Для получения одинаковой дозы альфа-излучения в определенный период количество америция и плутония должно быть большим, чем количество кюрия. Применение америция (Am²⁴¹) менее предпочтительно из-за большего периода полураспада.

Количество оксида плутония не должно превышать предел растворимости. В процессе отверждения оксид плутония должен быть равномерно распределен по объему материала.

Равномерность распределения альфа-нуклида в отвержденных образцах должна быть подтверждена соответствующими исследованиями (например, методом ауторадиографии).

6.3.3 Выбрав требуемую дозу, определяют концентрацию нуклида для получения этой дозы за конкретное время и равномерность распределения альфа-нуклида. Концентрация должна быть определена в каждом отдельном случае, так как изотопная чистота применяемого нуклида может меняться. Необходимо провести микроскопические определения в тонком слое по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов.

7 Порядок проведения испытаний

7.1 При проведении испытаний необходимо исследовать не менее трех образцов. Параметры, подлежащие определению в процессе хранения, следует определять не реже одного раза в год.

7.2 Равномерность распределения вводимых альфа-нуклидов для образцов, содержащих альфа-излучатели, определяют методом ауторадиографии только перед началом хранения.

7.3 Микроскопические определения по распределению вводимых радионуклидов или их имитаторов в тонком слое проводят для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов перед началом хранения, в течение хранения и после него.

Необходимо определить:

- наличие микротрещин с помощью методов оптической микроскопии;

- изменение химического состава поверхности с помощью электронной микроскопии, рентгенофазового анализа.

Микрофотографии должны быть получены на одной и той же поверхности.

7.4 Рентгенофазовое определение следует проводить для кристаллических и стеклокристаллических материалов образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.

7.5 Изменение параметров нестабильных фаз (при необходимости) для кристаллических материалов определяют с помощью рентгеноструктурного анализа до начала хранения, в период хранения и после него.

7.6 Для определения механических свойств проводят испытания на прочность сжатия, изгиб и определение микротвердости:

- контрольных образцов - до начала хранения и после него;

- образцов, содержащих альфа-излучатели, - до начала хранения, во время хранения и после него.

7.7 Плотность измеряют по ГОСТ 2211 или ГОСТ 2409 для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.

Для получения достоверных данных должно быть проведено не менее четырех измерений.

7.8 Скорость выщелачивания необходимо определить для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели, до начала хранения, в период хранения и после него методом Сокслета, экспресс методом Кольрауша (по изменению электропроводимости воды, контактирующей с отвержденными материалами) или по ГОСТ Р 52126. Продолжительность испытания не должна превышать 10 дней.

Определение скорости выщелачивания различных нуклидов проводят по ГОСТ Р 50926.

7.9 Определяют запасенную энергию для образцов, содержащих альфа-излучатели, в течение периода хранения (не реже одного раза в год) и после него. Запасенную энергию определяют по количеству выделяемой энергии (тепла) при нагревании образца от температуры хранения до температуры размягчения.

Запасенную энергию следует измерять методом дифференциального термического анализа или с помощью дифференциального сканирующего калориметра в интервале температур от температуры хранения до температуры, близкой к точке размягчения.

7.10 Выделение гелия при необходимости определяют только для образцов, содержащих альфа-излучатели после хранения.

Для исследования образцы, содержащие альфа-излучатели, хранят в непроницаемой для гелия капсуле. Количество гелия, выделяющегося из образцов, должно быть измерено масс-спектроскопическим методом.

8 Правила оформления результатов испытаний

8.1 Характеристика отвержденных материалов образцов

Характеристику образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов приводят в таблице, с указанием состава промышленных и имитирующих материалов, периода хранения, дозы облучения, концентрации и активности образцов, содержащих альфа-излучатели.

8.2 Описание метода приготовления образцов

При описании метода приготовления образцов необходимо привести характеристики исходных материалов, применяемых в реальных условиях получения отвержденных отходов, и имитирующих образцов, содержащих альфа-излучатели, с указанием технологического процесса получения. Должны быть приведены:

- температура плавления, продолжительность выдержки расплава;

- условия охлаждения после приготовления;

- ауторадиография образцов;

- данные по оптической микрофотографии и результатам, рентгенофазового анализа, механической прочности.

Результаты испытаний должны быть оформлены в виде таблиц и изображены графически как функция альфа-дозы.

8.3 Оптические исследования

Оптические исследования должны быть представлены микрофотографиями поверхности для образцов, содержащих альфа-излучатели и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.

8.4 Рентгенографические исследования (для стеклокристаллических и кристаллических материалов)

Рентгенографические исследования включают в себя результаты проведения испытаний для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до начала хранения, в период хранения и после него.

8.5 Испытания механических свойств включают в себя результаты определения прочности сжатия, изгиба и определение микротвердости для контрольных образцов и образцов, содержащих альфа-излучатели до начала хранения и после него.

8.6 Измерение плотности

Плотность измеряют для образцов, содержащих альфа-излучатели, и контрольных образцов до хранения, в период хранения и после него.

В таблице должны быть указаны метод измерения, температура измерения, плотность. Для образцов, содержащих радионуклиды, должен быть представлен график зависимости плотности от альфа-дозы.

8.7 Скорость выщелачивания - по ГОСТ Р 52126.

8.8 Запасенная энергия

Характеристика запасенной энергии должна быть представлена в виде графической зависимости выделенной энергии образцов, содержащих альфа-излучатели, от температуры. Необходимо также указать применяемую методику, размеры образцов, значение общей запасенной энергии. Должен быть представлен график зависимости запасенной энергии от альфа-дозы.

8.9 Выделение гелия

В качестве результатов испытаний на выделение гелия должны быть указаны: методика определения гелия, температура хранения, результаты измерений, данные по количеству выделенного гелия; чувствительность применяемого метода. Необходимо представить график зависимости массы выделяющегося гелия от альфа-дозы.

8.10 Условия хранения

Информация об условиях хранения должна содержать температуру хранения, продолжительность хранения и график зависимости дозы облучения от времени хранения.

9 Требования безопасности

Все работы с радиоактивными образцами проводят в соответствии с требованиями защиты населения и охраны окружающей среды от вредного радиационного воздействия, установленными в [1] - [7].

ПРИЛОЖЕНИЕ А

(справочное)

Библиография

[1] ОСПОРБ-99          Основные санитарные правила обеспечения радиационной безопасности (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации 27 декабря 1999 г.)

[2] НРБ-99                  Нормы радиационной безопасности (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации 2 июля 1999 г.)

[3] СПОРО-85            Санитарные правила обращения с радиоактивными отходами (утверждены Министерством здравоохранения СССР 1 октября 1985 г.)

[4] СП АС-99              Санитарные правила проектирования и эксплуатации атомных станций (утверждены Министерством здравоохранения Российской Федерации)

[5] ПНАЭГ-1-011-97 Общие положения обеспечения безопасности атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)

[6] НП-002-97            Правила безопасности при обращении с радиоактивными отходами атомных станций (утверждены Госатомнадзором России)

[7] НП-020-2000        Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности (утверждены Госатомнадзором России)